Es un territorio que ha estado poblado desde la prehistoria, como lo atestiguan los grabados que dejó el hombre del Paleolítico, hace 25.000 años, en la Cueva de los Casares, en Riba de Saelices, cuya antigüedad puede establecerse de forma aproximada entre 30.000 y 11.000 años.
Por otro lado, la comarca de Molina-Alto Tajo también goza de importantes enclaves con grafías post-paleolíticas, englobando tanto al llamado Arte Levantino, como al esquemático. La cronología de estas manifestaciones, difícil de establecer, oscila entre los 8.000 y 4.000 años antes del presente. En los alrededores de Molina de Aragón encontramos un importante grupo que alberga pinturas de ambos ciclos artísticos, entre las que destacan las localizadas en los abrigos de Rillo de Gallo, denominados Rillo I (o de El Llano) y Rillo II, ambos declarados Patrimonio de la
Humanidad por la UNESCO. Las pinturas levantinas, que suponen uno de los ejemplos más occidentales de este ciclo artístico, representan humanos y animales naturalistas, configurando en algunos casos verdaderas escenas de caza y otras actividades. Por el contrario, las pinturas esquemáticas, de cronología más reciente, presentan motivos esquematizados, incluyendo antropomorfos, soles, serpientes y signos más o menos abstractos.
Entre el S VII y el II a.C. fue un bastión importante para los celtíberos. De esta época se puede visitar el castro de El Ceremeño en Herrería, muy cerca de Molina de Aragón. Una muralla protegía las viviendas, de planta cuadrangular, en donde vivían ganaderos y agricultores. Conocían la minería, explotaban la sal y tejían telas.
Se trataba de grupos étnicos que se articulaban en pequeñas aldeas fortificadas y ubicadas en altura que aprovechaban todos los recursos del entorno (agricultura de vega, ganadería, caza, silvicultura, apicultura, etc.) y enterraban a sus muertos en pequeñas necrópolis de incineración en las vegas aledañas a los poblados. Estas poblaciones se desarrollaron desde el siglo VII a. C. hasta el cambio de Era, cuando el territorio quedó completamente incluido en lo que se conoce como la Hispania Romana. Como en el resto del país los celtíberos fueron dominados por las legiones romanas, pero la presencia romana se limitó a algunas explotaciones agrícolas y ganaderas situadas cerca de vías de comunicación.
La situación no cambió mucho con los visigodos, pues apenas han dejado restos, y tampoco con la llegada de los musulmanes, en el S VIII. El periodo de dominación musulmana supuso la creación del Reino Taifa de Molina, germen del futuro condado. Durante este periodo, también tiene lugar la ayuda que el Cid Campeador otorgó al señor molinés, Aben-Galbón, para defenderse de los almorávides, que venían desde Valencia. Se crearon una red de fortalezas, como el formidable castillo de Molina de Aragón o el de Riba de Saelices.
El triunfo de Alfonso I El Batallador en la batalla de Cutanda en el año 1120 supone la llegada de la reconquista a la Sierra Ibérica y al Sistema Central, conociéndose esta región como la Extremadura Castellana. De esta manera, y con una ordenación territorial similar, se conforman el Señorío de Molina entre 1139 y 1141, y el Arciprestazgo de Medinaceli en 1197, posteriormente, Condado y, por último, Ducado de Medinaceli a partir de 1479. Administrativamente, estas regiones se agruparon en Comunidades de la Tierra, instituciones encargadas de la defensa de los intereses
de los aldeanos frente a los señores y de la distribución y reparto de los impuestos.
Para facilitar esta organización, y en el momento en el que las aldeas lograron alejarse institucionalmente de la villa, se dividió el territorio en sesmas o cuadrillas, respectivamente. Todo el territorio del Señorío de Molina y cuatro de las ocho cuadrillas de Medinaceli forman parte del actual territorio que conforma el Geoparque.
Entre 1356 y 65 tiene lugar una guerra entre Pedro el Cruel de Castilla y Pedro el Ceremonioso de Aragón. El conflicto coincide con una guerra civil por la sucesión del trono en Castilla, entre el Pedro el Cruel y Enrique de Trastámara. Este último es apoyado por Aragón y por un ejército de mercenarios franceses. Finalmente Enrique se hace con el trono de Castilla y recompensa a los franceses con el señorío de Molina, pero los habitantes se revelan contra el rey castellano y se ponen bajo la tutela del rey de Aragón, situación en la que permanecen durante diez años. Por ello desde entonces Molina cuenta con el apelativo “de Aragón”.
En el S XIV, con la unión de Castilla y Aragón, la zona entra en un periodo de prosperidad, fundamentalmente basado en la ganadería. La gran altitud de estas sierras mantiene pastos frescos durante todo el verano, lo que era aprovechado por una importante cabaña ganadera que durante el invierno era trasladado a pié, por la cañada real conquense, hasta Sierra Morena y el Valle de Alcudia, a 400 km de distancia. Hoy, sin embargo, la ganadería es muy escasa.
En 1530, los habitantes censados de Sacecorbo llegaban a 206.